GeO2 におけるランダム発振とレプリカ対称性の破れ | 海南セラミックロッドグループ株式会社

Scientific Reports volume 12、記事番号: 19438 (2022) この記事を引用

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1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

私たちは、ネオジムイオン (Nd3+) をドープした MgO を含むゲルマニウム酸鉛ガラスセラミック (GC) におけるランダムレーザー発振プロセスとレプリカ対称破れ (RSB) 現象を調査しました。ガラスサンプルは従来の溶融急冷技術によって製造され、GC は 830 °C でさまざまな時間間隔で親ガラスを注意深く失透させることによって得られました。親ガラスの部分結晶化は、X 線回折によって確認されました。結晶化度が高いサンプル (5 時間アニール) では、親ガラスと比較して 500% のフォトルミネッセンス (PL) 増強が観察されました。平均サイズ 2 μm の粒子を含む粉末は、GC サンプルを格子状に並べることによって調製されました。ランダムレーザー (RL) は、Nd3+ 遷移 4I9/2 → {4F5/2, 2H9/2} と共鳴して 808 nm で励起され、1068 nm (遷移 4F3/2 → 4I11/2) で放射されました。 RL 性能は、エネルギーフルエンス励起閾値 (EFEth) が 0.25 mJ/mm2 である最も高い結晶化度を備えたサンプルで明らかに向上しました。性能の向上は、サンプル内での光子の滞留時間の成長と、微結晶内に組み込まれた Nd3+ の量子効率の向上によるもので、放射損失が減少します。さらに、フォトニック相転移の特徴であるレプリカ対称破れ（RSB）現象が、RL発光の強度変動を測定することによって検出された。パリシオーバーラップパラメーターは、EFEth 未満および EFEth を超える励起について、すべてのサンプルに対して決定されました。著者の知る限りでは、RL 放射と RSB がガラスセラミック系について報告されたのはこれが初めてです。

光空洞のない無秩序な媒質におけるレーザー作用は、Letokhov1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11 の先駆的な研究以来、熱心な理論的および実験的研究の対象となってきました。現在ランダムレーザー (RL) と呼ばれるこの種のレーザーシステムでは、光増幅に寄与するフィードバックメカニズムは、従来のレーザーのように、よく設計された光キャビティによって実現されません。代わりに、光フィードバックは、無秩序な媒質内の屈折率の不均一性による光の散乱によって実現されます12、13。

RL はこれまでにいくつかのシステムについて報告されています。例えば、無秩序な散乱粒子は、懸濁液中に高屈折率粒子を含むレーザー色素溶液などの利得媒質内に埋め込まれてもよい14、15。染料は、特に高分子膜 16、生体組織 17、ゾルゲル 18 などで製造されるガラスなどの固体マトリックスに組み込むこともできます。

ランダムレーザー発振は、希土類イオン (REI) がドープされた結晶性粉末についても広く報告されています 19、20、21、22、23、24、25。これらのシステムでは、粒子は利得媒質と散乱体の両方として機能します。特に、ランダムレーザ発振は、REIドープ光ファイバからも得ることができ、そのフィードバックは、不均一な屈折率を有するファイバ26、27、または相分離されたガラスコアを有するファイバ28に書き込まれたランダムブラッググレーティングにおける光の反射によって得られる可能性がある。

不思議なことに、REIをドープしたガラス粒子に基づくRLの報告は非常に少ない。数年前、ネオジムイオンをドープしたフルオロインデートガラス粉末に基づいて、紫外で発光するアップコンバージョンRLが報告されました29。最近では、ネオジム (Nd3+) をドープした亜テルル酸亜鉛ガラス粉末での RL 作用を実証しました 30。 RL フィードバックメカニズムは、ガラス粒子と空気の界面での光の反射によって提供されます。

ガラスセラミックス (GC) での RL に関する作品も稀です 31,32。それにもかかわらず、GC は高出力励起に耐えることができ、高い熱閾値を備えているため、フォトニックデバイスにとって興味深い媒体です。さらに、GC に希土類イオンを高濃度にドープして、発光特性を変えることもできます 31。それにもかかわらず、私たちの知る限り、この論文は Nd3+ ドープガラスセラミックに基づく RL の最初の報告です。私たちの目的は、GC 粉末の結晶化度が RL の性能に及ぼす影響を評価し、特徴付けることでした。この研究では、以下で説明するいくつかの理由から、親ゲルマニウム酸鉛ガラスが選択されました。

1\) for an increasing nucleation rate). The parameter \(b\) is the dimensionality of the crystal grown (b = 1 for 1D, b = 2 for 2D and b = 3 for 3D crystal) and c is the growth index (c = 0.5 for diffusion-controlled growth and c = 1 for interface-controlled growth)42. In the present case, the Avrami exponent was obtained from the fitting of the experimental data to the JMAK model (Eq. 2) and \(n\) was found to be approximately 0.89. In this case, the values for b and c must be 1 and 0.5, respectively, which means that the dimensionality of the crystals were 1D and the growth process was diffusion-controlled. The parameter \(a\) is 0.39 which corresponds to a decreasing nucleation rate as a function of time46. The effective activation energy, \({E}_{eff},\) was not estimated in this work since additional crystallinity degree versus annealing time curves for other temperatures would be necessary. Nevertheless, the investigation of the details concerning the crystals growth kinetics were out of the scope of the present work./p> EFEth, a fast emission was observed, in the nanosecond range following the pump laser pulse, superimposed on the slower signal (in the µs range) due to the spontaneous emission by the ions that are not participating in the stimulated emission process. The temporal behavior shown by the other samples is like the one shown in Fig. 10b./p> 99.99%). Although it is expected that a large concentration of Nd2O3 in the glass samples causes luminescence concentration quenching (LCQ), we have already observed that the RL performance is enhanced for higher rare-earth ions concentrations, despite the occurrence of LCQ30. The reason is that the dynamic of the RL emission occurs in the nanosecond regime while the PL occurs is in the microsecond range25,30. The glasses were obtained by conventional melt-quenching technique. Reagents were melted at 1200 °C in a platinum crucible for 1 h, and then, quenched in water, at room temperature to prevent crystallization. The resulting GPM glasses were ground using a mortar and pestle to obtain a fine powder. Approximately 18 mg of the GPM powder were submitted to Differential Scanning Calorimetry (DSC) analysis (Labsys Evo, Setaram), to verify the most suitable temperatures for the crystallization process. DSC analysis was conducted in N2 atmosphere (100 mL/min) using an alumina crucible and the heating rate was 20 °C/min./p>